單片光子晶片誕生

　　1960 年，美國物理學(xué)家梅曼制成的第一臺紅寶石激光器的問世，使激光的高相干性、高亮度等優(yōu)點(diǎn)引起了科學(xué)界的高度重視。激光是20 世紀(jì)以來，繼原子能、計(jì)算機(jī)、半導(dǎo)體之后，人類的又一重大發(fā)明。它的出現(xiàn)深化了人們對光的認(rèn)識，擴(kuò)展了光的應(yīng)用范圍，形成了對傳統(tǒng)光源的技術(shù)革命。如今，激光在社會生活、工業(yè)生產(chǎn)、信息和通訊、醫(yī)療衛(wèi)生和國防軍事的各個(gè)領(lǐng)域都有巨大而廣泛的應(yīng)用及價(jià)值，如激光加工、探測、遙感、成像、眼科手術(shù)、紅外夜視成像、激光武器、受控核聚變等。

　　在過去幾十年中，激光技術(shù)獲得了巨大的發(fā)展。然而，由于激光波長是由增益物質(zhì)中原子、分子或者離子的能級結(jié)構(gòu)決定的，因此激光器不能產(chǎn)生任意波長的輸出。不斷拓寬激光輸出的頻率范圍和提高轉(zhuǎn)換效率，是激光技術(shù)發(fā)展的趨勢。非線性頻率轉(zhuǎn)換技術(shù)能將一個(gè)“品質(zhì)優(yōu)良”的激光器的某一個(gè)固定波長的激光輸出，通過非線性晶體材料轉(zhuǎn)換到很難或根本不可能直接得到的波長區(qū)間，因此，它是獲得新波長相干光源的重要手段。激光技術(shù)和非線性光學(xué)技術(shù)相輔相成，不斷地推動著激光技術(shù)的發(fā)展及其在民用和軍事領(lǐng)域的應(yīng)用。

　　非線性頻率轉(zhuǎn)換不僅要求能量守恒，還要求動量守恒，即相位匹配。在相位匹配的條件下，非線性過程可以獲得最大轉(zhuǎn)換效率。傳統(tǒng)的雙折射相位匹配技術(shù)限制了晶體可使用的最大非線性系數(shù)與波段范圍。準(zhǔn)相位匹配作為一種改良的技術(shù)，通過對非線性晶體的二階非線性極化率進(jìn)行空間調(diào)制，大大增加了二階非線性過程的靈活性和可控性，以嶄新的思想方法開啟了非線性頻率轉(zhuǎn)換技術(shù)革命性的新階段。

　　超連續(xù)光源為飛速發(fā)展的激光技術(shù)注入了新鮮的血液，帶來了新的活力。當(dāng)前工業(yè)領(lǐng)域、科研領(lǐng)域都在考慮用超連續(xù)激光光源替代傳統(tǒng)的白光光源，以推動科學(xué)研究和技術(shù)的各領(lǐng)域取得新的進(jìn)展。相比于普通的白光光源，超連續(xù)激光光源具有亮度高、功率高、頻率范圍廣等優(yōu)點(diǎn)。如果與超短脈沖激光(飛秒激光)技術(shù)結(jié)合，將進(jìn)一步大大地提高超連續(xù)激光光源的峰值功率，從而產(chǎn)生集超高亮度、超高峰值功率、超寬頻率范圍等優(yōu)點(diǎn)的激光光源，這必將在科學(xué)、工業(yè)和軍事等廣泛領(lǐng)域產(chǎn)生重要的新應(yīng)用，填補(bǔ)過去由于技術(shù)局限性而產(chǎn)生的空白地帶。

　　國際上產(chǎn)生超連續(xù)激光光源的主要技術(shù)主要有兩類。其中一類是利用光學(xué)參量振蕩技術(shù)(一種常用的非線性光學(xué)頻率轉(zhuǎn)化技術(shù))，即利用非線性晶體(雙折射相位匹配或者準(zhǔn)相位匹配)和強(qiáng)泵浦激光相互作用，在微弱的背景閑頻光的輔助下，產(chǎn)生頻率連續(xù)可調(diào)的信號激光輸出。另外一類技術(shù)是利用超長的光子晶體光纖(2 m左右)和高功率的超短脈沖(ps 和fs，功率>1W)激光的非線性相互作用，利用自相位調(diào)制、四波混頻等三階非線性光學(xué)效應(yīng)，極大地拓寬泵浦激光的頻率范圍。以上兩類超連續(xù)激光光源技術(shù)都利用了二階或者三階的非線性光學(xué)效應(yīng)，存在著一些弱點(diǎn)，比如泵浦激光向信號激光的能量轉(zhuǎn)換效率不高，光譜展寬的范圍不夠大，激光相干性受到削弱，光源的峰值功率不夠高等。為克服這些缺點(diǎn)，進(jìn)一步提升超連續(xù)激光光源的性能，并擴(kuò)大其應(yīng)用領(lǐng)域，有必要考慮別的更加優(yōu)異的嶄新技術(shù)方案。

　　經(jīng)過激光科學(xué)和非線性光學(xué)學(xué)術(shù)界多年的探索，利用單塊非線性晶體產(chǎn)生二次和三次諧波已經(jīng)成為一個(gè)常規(guī)的簡單的事情了。但是，實(shí)現(xiàn)寬帶超連續(xù)的二次諧波和三次諧波同時(shí)產(chǎn)生仍然是一個(gè)挑戰(zhàn)，更不用說多階次的高次諧波同時(shí)產(chǎn)生了。2013 年，我們課題組成功地利用啁啾超晶格結(jié)構(gòu)的鈮酸鋰非線性晶體解決了這個(gè)科學(xué)問題。

　　鈮酸鋰作為一種鐵電晶體，廣泛地應(yīng)用于非線性光學(xué)頻率轉(zhuǎn)換。通過外加高壓電脈沖的方法，能使晶體內(nèi)的電偶極矩發(fā)生反轉(zhuǎn)，進(jìn)而使晶體的二階非線性系數(shù)發(fā)生符號的改變。輔助以各種圖案的電極，可制備出周期、準(zhǔn)周期、非周期等非線性超晶格結(jié)構(gòu)材料。課題組沿光傳播的方向，將鈮酸鋰極化負(fù)疇的寬度選為固定值，通過改變極化正疇的寬度來改變非線性極化的周期，實(shí)現(xiàn)了啁啾結(jié)構(gòu)的周期性極化鈮酸鋰晶體(圖1(a))。理論分析表明，對于某個(gè)特定波長的基頻泵浦光，該啁啾結(jié)構(gòu)總存在一段區(qū)域使得基頻波和倍頻波滿足準(zhǔn)相位匹配，且不同的波長對應(yīng)于不同的區(qū)域，因此該結(jié)構(gòu)能夠滿足寬帶的準(zhǔn)相位匹配條件。課題組在室溫下用外加脈沖強(qiáng)電場極化的方法制備了啁啾結(jié)構(gòu)周期性極化鈮酸鋰晶體(圖1(a))，通過對疇結(jié)構(gòu)進(jìn)行傅里葉變換，得到了樣品的倒格矢分布，聯(lián)合倍頻過程及和頻過程的色散曲線進(jìn)行分析，結(jié)果表明該啁啾結(jié)構(gòu)具有四個(gè)有效非線性系數(shù)較大、具有一定寬度的倒格矢帶，分別對應(yīng)于中心波長的一階、二階、三階和四階準(zhǔn)相位匹配過程。更為重要的是，該啁啾結(jié)構(gòu)不僅能提供二次諧波準(zhǔn)相位匹配過程所需的倒格矢，也能對和頻過程的相位失配進(jìn)行補(bǔ)償。利用一階準(zhǔn)相位匹配的倍頻過程以及三階準(zhǔn)相位匹配的和頻過程，在同一非線性超晶格結(jié)構(gòu)中可同時(shí)實(shí)現(xiàn)寬帶的二次諧波和三次諧波產(chǎn)生。課題組用光學(xué)參量振蕩器產(chǎn)生的納秒激光進(jìn)行倍頻實(shí)驗(yàn)，實(shí)現(xiàn)了高轉(zhuǎn)換效率的寬帶二次諧波(帶寬100 nm，轉(zhuǎn)換效率>30%)和三次諧波(帶寬75 nm，轉(zhuǎn)換效率>2%)的同時(shí)輸出(圖1(b)—(c))。由于該單塊非線性晶體可實(shí)現(xiàn)三基色——紅、綠、藍(lán)的同時(shí)產(chǎn)生，它們展現(xiàn)了在大屏幕激光顯示方面的巨大潛力?？梢灶A(yù)計(jì)，如果采用更高峰值功率的飛秒脈沖激光泵浦該樣品的話，非線性頻率轉(zhuǎn)化效率將會大大提高。相關(guān)的理論和實(shí)驗(yàn)工作于2014 年發(fā)表在光學(xué)權(quán)威雜志Light：Science & Applications上。

　　圖1 啁啾結(jié)構(gòu)超晶格鈮酸鋰非線性晶體產(chǎn)生寬帶二次諧波和三次諧波的物理原理和實(shí)驗(yàn)觀測的紅、綠、藍(lán)三基色激光輸出

　　利用單塊非線性晶體同時(shí)產(chǎn)生二次諧波和三次諧波不是很困難，學(xué)術(shù)界有過很多成功的案例。然而，要在單塊非線性晶體中實(shí)現(xiàn)更高次諧波的產(chǎn)生卻一直是一個(gè)難以攻克的關(guān)卡，這是由于在高次諧波實(shí)現(xiàn)的過程中涉及的非線性上轉(zhuǎn)換過程很多，而單塊晶體所能提供的倒格矢很難同時(shí)對這些過程中的相位失配進(jìn)行補(bǔ)償。在世界范圍內(nèi)，為了實(shí)現(xiàn)高轉(zhuǎn)換效率的高次諧波產(chǎn)生，只能利用多塊非線性晶體級聯(lián)使用，同時(shí)需要精細(xì)地控制每塊晶體的相位匹配條件，以獲得盡可能高的轉(zhuǎn)換效率。利用這樣的常規(guī)的實(shí)驗(yàn)技術(shù)方案獲得高次諧波，需要的實(shí)驗(yàn)設(shè)備和裝置體積巨大，不利于進(jìn)一步的小型化和微型化。自非線性光學(xué)誕生50年以來，還沒有在單塊晶體中實(shí)現(xiàn)高效的高次諧波產(chǎn)生。

　　2014年，我們課題組利用原創(chuàng)性的科學(xué)思路和技術(shù)方案，在這一重要的科學(xué)難題上獲得了突破性的研究進(jìn)展。在2013年研究工作的基礎(chǔ)上，結(jié)合光子能帶理論和準(zhǔn)相位匹配分析，利用啁啾結(jié)構(gòu)非線性光子晶體具有寬帶倒格矢分布的特點(diǎn)，并利用單塊準(zhǔn)相位匹配非線性晶體和中紅外超寬帶飛秒脈沖激光相互作用，產(chǎn)生一系列多階次的高次諧波脈沖激光(從二次諧波直至八次諧波)，如圖1 所示。泵浦飛秒脈沖激光經(jīng)過非線性晶體后，信號光涵蓋了1—8 次諧波的飛秒激光脈沖，其頻率從4 μm的中紅外波段一直延伸到350 nm的近紫外波段。

　　課題組在沿光傳播的方向，將負(fù)疇的寬度選為固定值，通過改變正疇的寬度來改變極化的周期，實(shí)現(xiàn)了啁啾結(jié)構(gòu)的周期性極化鈮酸鋰晶體(圖2)，并利用高壓脈沖極化技術(shù)制備了1.6 cm長的實(shí)驗(yàn)樣品。通過對啁啾結(jié)構(gòu)中疇分布的位置函數(shù)進(jìn)行傅里葉變換得到結(jié)構(gòu)的倒格矢分布情況，理論分析表明，該具有啁啾結(jié)構(gòu)的晶體具有多個(gè)寬帶的倒格矢帶分布，不僅能對高次諧波產(chǎn)生過程中各非線性過程的相位失配進(jìn)行補(bǔ)償，還能使入射中紅外飛秒脈沖泵浦激光(基頻光)的各波長成分都能參與到高次諧波產(chǎn)生的非線性過程當(dāng)中，從而充分利用激光線寬內(nèi)的各成分能量，顯著提高非線性相互作用的強(qiáng)度，產(chǎn)生高亮度的高次諧波。

　　圖2 單塊啁啾超晶格非線性晶體和中紅外飛秒脈沖激光相互作用產(chǎn)生超寬帶的飛秒脈沖激光的示意圖

　　在理論研究和實(shí)驗(yàn)樣品成功設(shè)計(jì)和制備的基礎(chǔ)上，課題組用中紅外飛秒脈沖激光器進(jìn)行實(shí)驗(yàn)，當(dāng)中紅外的飛秒激光(脈沖寬度115 fs，平均功率20 mW，帶寬3400—3800 nm，重復(fù)頻率1 kHz，峰值功率0.17 GW)進(jìn)入啁啾結(jié)構(gòu)的樣品后，在輸出端看到了一個(gè)非常亮的白光光斑，用光柵對輸出光進(jìn)行分光得到了0 階和-1 階的衍射光斑(圖3)，充分反映了從啁啾結(jié)構(gòu)樣品輸出的光具有超連續(xù)寬帶的可見光分布。經(jīng)過仔細(xì)分析和計(jì)算，得到晶體內(nèi)部的轉(zhuǎn)換效率約為18%(可見光波段400—800 nm)，遠(yuǎn)高于用強(qiáng)激光轟擊原子氣體和等離子體獲得高次諧波的轉(zhuǎn)換效率。其中，各階諧波的轉(zhuǎn)換效率分別為：四次諧波(850—950 nm)~0.7%，五次諧波(660—850 nm)~ 4.5%，六次諧波(560—660 nm)~7.2%，七次諧波(485—560 nm)~5.1%，八次諧波(350—485 nm)~1.2%。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，經(jīng)過特殊的設(shè)計(jì)，高階諧波(8 次諧波)的轉(zhuǎn)換效率可遠(yuǎn)高于低階諧波(4次諧波)。

　　圖3 啁啾結(jié)構(gòu)非線性晶體中產(chǎn)生高次諧波的實(shí)驗(yàn)測量結(jié)果和光譜結(jié)構(gòu)(a)使用光柵對高次諧波輸出光進(jìn)行分光的照片;(b)0 階衍射光斑;(c)-1 階衍射光斑;(d)在可見光波段和近紅外波段測量的高次諧波輸出的光譜結(jié)構(gòu)

　　啁啾結(jié)構(gòu)非線性超晶格樣品的設(shè)計(jì)及其成功有多方面的要素：(1)非線性過程利用了鈮酸鋰晶體最大的非線性系數(shù)d33;(2)樣品提供了一系列的倒格矢帶，基本滿足級聯(lián)過程產(chǎn)生多階高次諧波的要求;(3)倒格矢帶有足夠的帶寬，可覆蓋泵浦飛秒激光的帶寬，從而最大限度地利用基頻光所有頻譜成分的能量;(4)泵浦光為飛秒脈沖激光，有高的峰值功率水平，可顯著提升非線性相互作用強(qiáng)度;(5)樣品為一維的非線性超晶格，各準(zhǔn)相位匹配過程均為共線發(fā)生。共線的非線性過程有效精簡了光路調(diào)整的復(fù)雜度，并且避免了走離效應(yīng)等缺陷，增加了非線性作用長度，進(jìn)一步增加了高次諧波的轉(zhuǎn)換效率;(6)所有的非線性過程都在單塊晶體內(nèi)部發(fā)生，避免了使用多塊級聯(lián)晶體帶來的晶體界面耦合損耗的問題。正是具備了如此之多的優(yōu)點(diǎn)，才使得在單塊非線性晶體中實(shí)現(xiàn)高效寬帶的高次諧波產(chǎn)生，從而在非線性光學(xué)的核心戰(zhàn)略問題上獲得突破性進(jìn)展成為可能。

　　基于啁啾調(diào)制的非線性超晶格產(chǎn)生高次諧波的設(shè)計(jì)方法靈活簡單，適用性廣，可應(yīng)用于短波光源、白光光源、超連續(xù)光源、光頻率梳、超短脈沖激光等高新技術(shù)，在照明、信息處理、信號探測、激光加工、光譜分析、微納光學(xué)集成等領(lǐng)域有重要的實(shí)際應(yīng)用價(jià)值。在基礎(chǔ)科學(xué)上，此項(xiàng)成果也為進(jìn)一步探索固體材料內(nèi)部光和物質(zhì)非線性相互作用的豐富多彩的未知前沿領(lǐng)域打開了一扇嶄新的窗口，并提供了嶄新的研究思路和研究方法。相關(guān)的理論和實(shí)驗(yàn)工作發(fā)表在2015 年8 月的物理學(xué)權(quán)威期刊Physical Review Letters上。

　　單塊高次諧波產(chǎn)生非線性晶體的發(fā)明，將極大地簡化傳統(tǒng)利用非線性光學(xué)技術(shù)產(chǎn)生高性能激光技術(shù)的技術(shù)方案，使得常規(guī)的笨重的實(shí)驗(yàn)裝置可以集成到一塊小小的非線性晶體(2 cm*1 cm*0.05 cm)上。毫無疑問，這是非線性光學(xué)和激光技術(shù)發(fā)展歷史上一個(gè)值得稱道和紀(jì)念的事件。利用單塊非線性晶體和泵浦飛秒脈沖激光相互作用，產(chǎn)生的激光輻射將包含多階次、不同波段、寬帶的飛秒激光脈沖串。比如在上面的實(shí)驗(yàn)中，從非線性晶體輻射出來的激光其頻率寬帶從4000 nm的中紅外波段一直延伸到350 nm 的近紫外波段，而且在1100 nm—350 nm的近紅外—可見—近紫外波段的寬廣頻率波段激光光譜連成一片，產(chǎn)生了無與倫比的超連續(xù)激光光源。另外，泵浦激光為100 fs 的脈沖激光，產(chǎn)生的多階諧波也都為100 fs 量級的飛秒脈沖激光。更為重要的是，這些脈沖激光都同步運(yùn)轉(zhuǎn)，保持了很好的時(shí)間相干性，因此，一塊非線性晶體在功能上相當(dāng)于8 臺同步運(yùn)轉(zhuǎn)的工作在不同波段(中紅外到紫外)的飛秒脈沖激光器的組合，這為開拓利用光學(xué)相干合成的概念和技術(shù)，產(chǎn)生亞飛秒甚至阿秒可見光脈沖激光開辟了一個(gè)嶄新的天地。

　　啁啾結(jié)構(gòu)的鈮酸鋰非線性超晶格晶體采用了原創(chuàng)性的物理原理和技術(shù)方案，可提供多波段、寬頻帶、多階次的高次諧波產(chǎn)生所必需的準(zhǔn)相位匹配條件，從而單塊非線性晶體可產(chǎn)生一系列的高次諧波脈沖激光(從二次諧波直至八次諧波)。該技術(shù)集合了超高亮度、超高峰值功率、超寬頻率范圍等優(yōu)點(diǎn)，是激光技術(shù)的一個(gè)重要發(fā)明和創(chuàng)新，有望在科學(xué)、工業(yè)和軍事等廣泛領(lǐng)域誕生新的應(yīng)用，并填補(bǔ)過去受技術(shù)局限性而產(chǎn)生的應(yīng)用空白地帶。另外，其總體性能的提升，包括轉(zhuǎn)換效率、總功率以及體積和重量均可通過現(xiàn)有的非線性光學(xué)和激光技術(shù)方案予以解決和實(shí)現(xiàn)，以更好地滿足不同的實(shí)際應(yīng)用的需求。