天津大學(xué)封偉團(tuán)隊在帶隙可調(diào)的新型鍺硅基半導(dǎo)體二維原子晶體研究上取得突破
近日,天津大學(xué)封偉教授團(tuán)隊在半導(dǎo)體二維原子晶體的可控制備和帶隙調(diào)控研究上取得重要突破:在理論計算和結(jié)構(gòu)設(shè)計的基礎(chǔ)上,采用-H/-OH封端二元鍺硅烯,首次獲得了具有帶隙可調(diào)控的二維層狀鍺硅烷(gersiloxene)。通過精確控制二元配比,實現(xiàn)了二維鍺硅烷的帶隙調(diào)控,并探索了其光催化領(lǐng)域的應(yīng)用價值,為后續(xù)設(shè)計新型半導(dǎo)體二維原子晶體提供了重要的研究基礎(chǔ)。相關(guān)研究成果在線發(fā)表于《自然·通訊》(Nature Communications)上,文章題為“Two-dimensional gersiloxenes with tunable bandgap for photocatalytic H2evolution and CO2photoreduction to CO”(DOI: 10.1038/s41467-020-15262-4)。文章第一作者為天津大學(xué)材料學(xué)院博士研究生趙付來,通訊作者為封偉教授,共同通訊作者為馮奕鈺教授。
本文引用地址:http://www.ex-cimer.com/article/202003/411362.htm與石墨烯同族元素的二維鍺烯和硅烯半導(dǎo)體晶體,雖然具有極高的理論載流子遷移率和獨特的sp2-sp3雜化鍵,但是精確制備并調(diào)控其能帶結(jié)構(gòu)仍然是該領(lǐng)域重要的難點。由于不存在類似于石墨的層狀體相結(jié)構(gòu),無法通過直接剝離法制備二維鍺烯和硅烯半導(dǎo)體晶體,導(dǎo)致難以實現(xiàn)其層狀結(jié)構(gòu)的精確控制;更為重要的是鍺烯和硅烯的零帶隙特征限制了其在場效應(yīng)晶體管、光電晶體管和光催化領(lǐng)域的應(yīng)用。
氫化和合金化是調(diào)控二維半導(dǎo)體晶體帶隙結(jié)構(gòu)的兩種重要途徑。近年來研究表明,由于Zintl相的CaGe2和CaSi2中存在著類似于石墨烯的Ge或Si的六元蜂窩狀結(jié)構(gòu),因此通過Zintl相晶體CaGe2和CaSi2的拓?fù)浠瘜W(xué)反應(yīng)(去除Ca離子),可以直接制備得到氫化的鍺烯和硅烯,即鍺烷(GeH)和硅烷(SiH),但是通過可控?fù)诫s實現(xiàn)鍺烷和硅烷的帶隙調(diào)控仍然鮮有報道。針對該難點,封偉團(tuán)隊通過對CaGe2進(jìn)行Si摻雜,制備了具有精確配比的Ca(Ge1-xSix)2(x = 0.1-0.9)合金,通過拓?fù)洳鍖臃磻?yīng)實現(xiàn)了-H/-OH封端,獲得了具有一系列不同摻雜比例的蜂窩狀二維鍺硅烷合金。晶體結(jié)構(gòu)模型的理論計算結(jié)果表明二維鍺硅烷為直接帶隙半導(dǎo)體材料,其帶隙類型不依賴于層數(shù)和Si摻雜的比例。如圖1所示,通過控制Si元素的摻雜量(x值)可以實現(xiàn)帶隙結(jié)構(gòu)的精確調(diào)控,結(jié)果顯示二維鍺硅烷的帶隙隨摻雜量的增加而提高,當(dāng)x從0.1提高到0.9時,二維鍺硅烷的帶隙從1.8提升到2.57 eV。
二維鍺硅烷兼具可調(diào)控能帶結(jié)構(gòu)、寬光譜(從紫外區(qū)到可見光區(qū))響應(yīng)和優(yōu)異的光催化性能,是未來制備納米光電器件的理想材料之一。該研究首次實現(xiàn)了摻雜精確調(diào)控鍺硅類IVA族二維原子晶體半導(dǎo)體的能帶結(jié)構(gòu),將為未來新型半導(dǎo)體二維原子晶體材料的合成、設(shè)計、電子結(jié)構(gòu)調(diào)控以及光電性能提升提供重要的材料基礎(chǔ)和技術(shù)支撐。
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